成名在英国

    退役后，吉米开始了他的音乐生涯。一开始他只是为Tina Turner等歌星伴奏，或与Little Richard等人合作，做二线吉他手。但没过多久他的音乐才华就受到经纪人Chas Chandler的高度赏识。Chandler立即跟吉米签合约。在物色到贝司手Noel Redding和鼓手Mitch Mitchell之后，三人组成了“The Jimi Hendrix Experience”乐队。

“The Jimi Hendrix Experience”乐队

    1966年，吉米和乐队前往英国展开艺术生涯。乐队在BBC广播公司做了大量的录音和现场演奏。有一次在一个地下第三层的录音室里，监制被吉米的吉他的巨大声浪吓呆了，当时在两层以上第3电台的音乐厅里有个弦乐四重奏在作现场转播，他们被吉米的吉他声打断了，还跑下来投诉。还一次吉米在位于第四层楼的录音室里表演，他的吉他声从四楼一直传到一楼，大楼里不断有人上来投诉。在BBC，乐队还和Stevie Wonder一起作即兴演奏，吉米弹吉他，Noel Redding弹贝司，Stevie Wonder则打鼓。这些珍贵的表演都收录在“BBC Session”CD中。

《Are You Experienced》专辑

    乐队在Polydor公司下发行了《Hey Joe》、《Purpls Haze》两首单曲之后，于1967年5月发行了第一张专辑《Are You Experienced》。听惯了相对地含蓄和安静的音乐的英国人，为这种奔放、热烈而原始的摇滚乐着迷，这张唱片仅次于披头士的《Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band》，位于英国专辑排行榜的亚军。专辑发行后不久，在保罗·麦卡特尼的大力推荐下，乐队去美国参加了蒙特雷音乐节，美国人彻底被吉米高超的吉他演奏技巧与花样百出的台风所征服。

蒙特雷音乐节上吉米点燃了自己的吉他

    当时不少摇滚名人都迅速成了吉米的忠实听众，“The Monkees”乐队的Mike Nesmith回忆说：“有天我和Eric Clapton、George Harrison、John Lennon、Paul McCartney等人一起吃饭。Lennon拿出一盘录音带说，‘你们一定得听听这个，’然后他播放了《Hey Joe》。听着如此精湛美妙的摇滚乐，大家全都佩服和惊讶得连下巴都掉了。就在此刻，吉米的摇滚乐彻底地改变了我们的音乐理念。”

    1967年，吉米和乐队回到美国。第二年他在纽约建立了自己的录音室“Electric Lady Studio”。由于乐队巡演和录音室的工作使队员们不能集中精力搞创作，1969年，“Experience”乐队解散。然而在这一年，吉米的名声也达到了人生的最高点，也是在这一年，他迎来了职业生涯中最富盛名的的一场演出——8月的伍德斯托克音乐节。

吉米在伍德斯托克音乐节上的演出

    在这场至今仍被广大乐迷津津乐道的经典音乐节上，吉米找到Billy Cox等音乐搭档，组成了“Gypsy Sun & Rainbows”乐队。由于音乐节组织者忙乱中忘了去接他们，吉米情急之下租了架直升机直奔现场，疯狂的乐迷们欣喜若狂，欢迎他们从天而降的神。吉米无疑成为了这场音乐节的引人注目的焦点，他在舞台上悉数发挥他的音乐才华，使受尽暴风雨洗礼和在泥泞里打滚的千万热情的观众心满意足。而他也是这次表演中报酬最高的艺术家，不少摇滚老前辈们也比不上他。